Two-component calculations for polyatomic hydrides and fluorides containing
superheavy elements 113 and 114
Superheavy element는 주기율표상의 다른 경향성으로 인하여 관심이 집중되고
있다. 아직 발견되지 못한 원소인 113, 114번 원자는 각각 7s2
7p1/21과 7s2
7p1/22의 valence를 가지고 있으며, spin-orbit
splitting에 의해 p1/2가 매우 안정화되므로 분자의 구조,
vibration과 안정성에 많은 변화가 일어날수 있다. 113H, 113H3,
113F, 113F3, 114H2, 114H4,
114F2, 114F4 분자와 light congener인 Tl, Pb화합물에
대해 relativistic effective core potential과 two-component Kramers'
restricted Hartree-Fock(KRHF) 계산법을 이용하여 HF수준에서 구조최적화와
vibrational frequency 계산을 수행하였고 CCSD(T)수준에서 분자의 안정성을
계산하였다. spin-orbit interaction을 고려하였을때, 분자의 bond length는
모든 경우에서 줄어들었고 hydride경우에는 변화가 컸으며 fluoride경우에는
변화가 매우 적었다. frequency 변화에서도 hydride경우에만 의미있는 변화를
주고 있으며, 113H3와 113F3를 제외하면 Tl과 Pb에서의
분자모양을 그대로 유지하고 있음을 vibrational normal mode analysis로
확인할수 있었다. bond energy는 spin-orbit effect에 의해 10 ~ 50 kcal/mol
정도 줄어들었고, 매우 약한 결합을 하고 있으며 114의 경우 inert한 성질을
보여주었다. 위의 결과는 spin-orbit effect에 의한 p1/2 spinor의
에너지적인 면에서의 stabilization과 relativistic radial contraction에 의한
것으로 설명될수 있을 것이다.